化學(xué)氧化是降解有機(jī)污染物的快速有效手段。高鐵酸鹽是一種多功能氧化劑，在氧化、吸附、沉淀、混凝、消毒殺菌等過程中具有十分高效的作用，且其本身還原產(chǎn)物不產(chǎn)生二次污染。因此，高鐵酸鹽作為綠色高效的化學(xué)氧化劑在水處理中備受關(guān)注。然而，在土壤及底泥等環(huán)境，高鐵酸鹽對有機(jī)污染物是否具有高效氧化降解能力還不清楚。礦物是土壤和底泥等的主要成分，影響土壤和底泥的理化性質(zhì)是有機(jī)污染物的吸附固定界面。了解礦物界面高鐵酸降解有機(jī)污染物的過程和機(jī)制，對開發(fā)綠色高效土壤和地下水有機(jī)污染修復(fù)技術(shù)具有重要指導(dǎo)意義。
中國科學(xué)院南京土壤研究所研究員王芳課題組以芘為多環(huán)芳烴模式污染物，針對蒙脫石、高嶺石、針鐵礦等典型礦物，研究了高鐵酸鹽氧化降解礦物界面多環(huán)芳烴的過程和機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)在pH7~9范圍內(nèi)，高鐵酸鹽對礦物界面的芘具有高效降解作用，但降解效率與礦物類型以及高鐵酸鹽自分解有關(guān)。蒙脫石界面芘的降解在中性條件下具有最高的降解效率，其路易斯酸性位點(diǎn)有利于高鐵酸鹽氧化降解芘；而高嶺石和針鐵礦界面芘降解效率分別在pH 8和pH 9條件下最高。針鐵礦存在下，芘降解速率最快，但同時高鐵酸鹽自分解也最快，導(dǎo)致的氧化劑無效損失也最大，因此，pH增大抑制高鐵酸鹽自分解，有利于針鐵礦界面芘的降解。通過自由基和中間價態(tài)鐵的淬滅實驗，發(fā)現(xiàn)Fe(V)/Fe(IV)是主要的活性物質(zhì)，對芘降解具有決定性作用。羥基自由基在高鐵酸鹽降解芘過程中的貢獻(xiàn)（5.1%~27.4%）與礦物種類有關(guān)，蒙脫石的處理中最高。適量的過氧化氫和Fe3+有利于中間價態(tài)Fe(V)/Fe(IV)的生成，提高蒙脫石和高嶺石界面芘的降解。研究通過LC-MS分析了高鐵酸鹽氧化降解芘的路徑，發(fā)現(xiàn)可能存在兩條不同的鄰苯二甲酸產(chǎn)物路徑。
該研究結(jié)果揭示了典型礦物界面高鐵酸鹽高效降解多環(huán)芳烴（芘）的過程和機(jī)制，為開發(fā)鐵基綠色高效土壤和地下水有機(jī)污染氧化修復(fù)技術(shù)提供了思路。
以上研究結(jié)果發(fā)表在Water Research期刊上。研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計劃專項等的資助。
礦物界面高鐵酸鹽降解多環(huán)芳烴（芘）的過程和機(jī)制
來源：中國科學(xué)院南京土壤研究所
