01 研究背景

在過去的十年中，過渡金屬硫族化合物（TMDs）引起了科學和技術上的極大興趣，因為發(fā)現了單層材料中由于量子約束效應而產生的直接帶隙，這與減少的電介質屏蔽一起導致強束縛激子。這些層狀材料的研究涉及到與納米光子結構的整合，如質子和介質腔，以實現弱和強耦合，低閾值發(fā)光，Purcell和單光子發(fā)射器（SPE）的量子效率增強，以及與周期性結構中的集體共振的耦合。在之前的研究中，TMDs的使用僅限于單層和少層樣品，重點是將二維半導體的發(fā)射光耦合到不同材料系統(tǒng)的共振和空穴模式。

02 研究內容

本研究利用這些特性來制造WS2雙柱納米天線，通過晶體結構的各向異性來實現各種幾何形狀。研究中使用暗場光譜學，揭示了多個米氏共振，并將其與WSe2單層膜耦合。研究工作將Se2單層光致發(fā)光與之相聯系，并實現了Purcell增強，在二聚體間隙為150nm的情況下，熒光增加的系數高達240。研究引入了原子力顯微鏡進行重新定位和旋轉二聚體納米天線的后加工步驟，實現了小至10 5 nm的間隙，這使得大量的潛在應用成為可能，包括單光子發(fā)射器的強Purcell增強和光學捕獲，研究結果突出了使用過渡金屬硫族化合物進行納米光子學研究的優(yōu)勢，探索其特性所帶來的應用。

03 圖文速遞

圖1.WS2納米天線的制造過程。

圖2.單層Se2在WS2六方二聚體納米天線上的PL發(fā)射增強。

本研究將納米天線結構圖案化為薄的WS2晶體。研究工作將25-500nm厚的WS2薄片剝離到SiO2基底上，并利用既定的納米制造技術，如電子束光刻（EBL）和反應離子蝕刻（RIE）來定義具有納米級間隙的亞微米級納米天線。觀察到，WS2可以有選擇地制造成圓形、方形或六邊形的幾何形狀，其邊緣和頂點可能是原子級的，這取決于所用的蝕刻配方。單（單體）和雙（二聚體）納米柱諧振器的暗場光譜顯示了幾何米氏共振，將其與有限差分時域（FDTD）模擬進行比較。該研究將Se2單層轉移到一個制造的二聚體納米天線陣列上，與來自平坦的SiO2區(qū)域的發(fā)射相比，觀察到結構上的光致發(fā)光增強系數超過240。并且觀察到與二聚體軸對齊的偏振依賴性PL發(fā)射和壽命縮短了近2倍，證實了Se2單層發(fā)射與納米天線的光子共振的耦合，并產生了1.85的Purcell系數下限。

圖3. 二聚體納米天線的AFM重新定位。

隨后，研究中利用接觸模式原子力顯微鏡（AFM）作為后加工步驟，重新定位二聚體納米天線間隙，實現了10 5nm的間隙。進一步對利用二聚體納米天線來提高單光子發(fā)射率的可行性進行了數值研究。

圖4. 單光子發(fā)射的電場熱點模擬和Purcell增強。

同時模擬了電場限制以及定位在二聚體納米天線模式熱點處的SPE的Purcell因子，其間隙尺寸小于20nm，可以稱之為超小。與真空相比，這些模擬產生了>103的電場強度增強，六邊形和方形幾何形狀的Purcell系數為>150。

圖5. 使用WS2六邊形納米天線的納米顆粒光學俘獲模擬。

隨后，對使用具有超小間隙的WS2二聚體納米天線進行光學誘捕的前景進行了數值探索。對于實驗中實現的最小的二聚體間隙，研究中計算出對膠體量子點（QDs）的電場熱點的吸引力>350 fN，對聚苯乙烯的吸引力>70 fN。本研究對TMD材料光子諧振器的實驗和數值研究探索了不同的輻射速率增強和光學捕獲方法，這可為各種應用（包括量子計算和通信）制造Purcell增強型SPE提供可擴展路線思路。

04 文章鏈接

文章鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c00802