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    中國(guó)大氣中液相二次有機(jī)氣溶膠來(lái)自哪兒

    近日,《自然—通訊》在線發(fā)表了一項(xiàng)中外科學(xué)家合作的成果:通過(guò)測(cè)定液相二次有機(jī)氣溶膠(SOA)單體分子的碳十四同位素,提供了化石來(lái)源碳對(duì)中國(guó)大氣中液相SOA生成巨大貢獻(xiàn)的關(guān)鍵科學(xué)證據(jù)。

    中科院院士、北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院教授朱彤對(duì)該成果評(píng)述說(shuō),這一新認(rèn)識(shí)對(duì)我們更好地模擬SOA生成、評(píng)價(jià)其氣候和環(huán)境效應(yīng),以及更精準(zhǔn)地控制空氣污染,都有著重要意義。

    該研究由中科院廣州地球化學(xué)研究所(以下簡(jiǎn)稱廣州地化所)研究員張干、瑞典斯德哥爾摩大學(xué)教授奧利昂·古斯塔夫松、日本中部大學(xué)教授河村公隆等合作完成。

    以小見(jiàn)大

    SOA是大氣細(xì)顆粒物的重要組分,對(duì)空氣質(zhì)量、全球氣候變化和人體健康有著重要影響。近年來(lái),越來(lái)越多的研究表明,有機(jī)前體物在云霧滴和含水氣溶膠中的液相化學(xué)轉(zhuǎn)化是SOA生成的重要途徑。

    由于植物排放前體物(如植物揮發(fā)、生物質(zhì)燃燒)比化石燃料源前體物(如燃煤、機(jī)動(dòng)車(chē)排放)的極性更強(qiáng)、更親水,過(guò)去的研究多聚焦于植物排放前體物轉(zhuǎn)化生成液相SOA的過(guò)程,缺乏對(duì)人為化石燃料源貢獻(xiàn)的精準(zhǔn)量化。

    “大氣顆粒物成分復(fù)雜、來(lái)源多樣,難以解析,而有機(jī)地球化學(xué)的研究風(fēng)格正是從關(guān)鍵的標(biāo)志性有機(jī)化合物切入,見(jiàn)微知著?!睆埜蓪?duì)《中國(guó)科學(xué)報(bào)》表示。

    草酸是SOA中含量最高的組分之一,在大氣液相化學(xué)過(guò)程中扮演重要角色。因此,張干等人選擇以草酸為主的一系列小分子有機(jī)酸作為液相SOA的示蹤物。他們?cè)谖挥谥槿俏髂喜康您Q山大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)超級(jí)站(以下簡(jiǎn)稱鶴山站)采集了一整年的大氣細(xì)顆粒物樣品,開(kāi)展研究。

    “當(dāng)鶴山站的氣團(tuán)起源于內(nèi)陸時(shí),我們發(fā)現(xiàn)草酸及其液相前體物(乙醛酸、丙酮酸)的穩(wěn)定碳同位素(δ13C)組成明顯變輕。這是大氣液相過(guò)程中較輕的同位素優(yōu)先參與大氣化學(xué)反應(yīng)并在產(chǎn)物中富集的特征信號(hào)?!闭撐牡谝蛔髡?、廣州地化所博士后徐步青說(shuō)。

    尋找證據(jù)

    研究人員結(jié)合氣溶膠液態(tài)水含量、水溶性有機(jī)碳等一系列指標(biāo),給出了以草酸、乙醛酸、丙酮酸作為液相SOA示蹤物的證據(jù)。接下來(lái),研究人員使用放射性碳十四同位素,量化了幾種液相SOA分子中生物來(lái)源碳和化石燃燒來(lái)源碳的相對(duì)占比。

    “碳十四同位素的半衰期約為5730年,經(jīng)過(guò)漫長(zhǎng)地質(zhì)演化,煤、石油、天然氣等化石燃料中的碳十四已完全衰變,而生物質(zhì)的碳十四豐度卻和當(dāng)前大氣基本保持一致。”張干說(shuō)。團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn),當(dāng)鶴山站的氣團(tuán)起源于內(nèi)陸時(shí),液相SOA標(biāo)志性化合物的化石來(lái)源碳占比達(dá)到55%至70%。

    “過(guò)去,基于整體氣溶膠組分的碳十四分析結(jié)果,大多認(rèn)為有機(jī)氣溶膠主要由生物質(zhì)來(lái)源碳貢獻(xiàn)。因此,化石來(lái)源碳對(duì)液相SOA的巨大貢獻(xiàn)確實(shí)超乎了我們的預(yù)期。”徐步青表示,當(dāng)氣團(tuán)起源于南海沿岸時(shí),液相SOA分子中的生物來(lái)源碳占比近70%,這與內(nèi)陸氣團(tuán)形成了鮮明對(duì)比。

    在我國(guó)幾個(gè)重點(diǎn)區(qū)域,張干等人同樣觀測(cè)到化石來(lái)源碳在冬季對(duì)液相SOA形成的巨大貢獻(xiàn)。

    參與研究的河村公隆介紹說(shuō):“草酸等二元羧酸的雙碳同位素指紋可以幫助揭示液相SOA的來(lái)源和形成機(jī)制。碳十四提供了關(guān)鍵證據(jù),證實(shí)在中國(guó)這些典型城市,液相SOA分子可大量來(lái)源于化石燃料。這對(duì)中國(guó)城市大氣細(xì)顆粒物污染防治無(wú)疑有著重要的啟示作用。”

    未來(lái)啟示

    在我國(guó),主要由化石燃燒源產(chǎn)生的硝酸鹽已逐漸成為氣溶膠中最重要的吸濕粒子。同時(shí),“煤改氣”的推行使得天然氣燃燒對(duì)氣溶膠液態(tài)水的貢獻(xiàn)同樣值得關(guān)注。對(duì)此,張干表示,在我國(guó)能源結(jié)構(gòu)持續(xù)調(diào)整的背景下,需要統(tǒng)籌考慮化石燃料排放的有機(jī)物、二氧化硫、氮氧化物和水對(duì)液相SOA生成的貢獻(xiàn)。

    張干等人提出,氣溶膠液態(tài)水、吸濕顆粒(主要包含硝酸鹽、硫酸鹽等)和液相SOA之間可能存在協(xié)同效應(yīng)。一方面,吸濕顆粒驅(qū)動(dòng)了氣溶膠的吸濕增長(zhǎng)和對(duì)氣態(tài)前體物的攝取,促進(jìn)了液相SOA生成;另一方面,液相SOA的生成會(huì)進(jìn)一步加快氣溶膠液態(tài)水含量的增加,從而形成正向反饋的通路。

    這些工作對(duì)于其他地區(qū)大氣中液相二次有機(jī)氣溶膠的生成途徑和碳源研究具有方法學(xué)上的示范作用。古斯塔夫松表示,期待將這項(xiàng)技術(shù)應(yīng)用于南亞、歐洲和北極大氣中二次有機(jī)氣溶膠樣品的研究。

    “張干團(tuán)隊(duì)是國(guó)際上開(kāi)發(fā)并應(yīng)用碳十四技術(shù)解決碳循環(huán)、環(huán)境污染和氣候問(wèn)題的領(lǐng)導(dǎo)小組之一。得益于先進(jìn)的單體化合物放射性碳分析技術(shù)在大氣樣品中的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用,這項(xiàng)合作研究向理解大氣氣溶膠重要組分的來(lái)源和大氣過(guò)程邁進(jìn)了重要一步?!惫潘顾蛩煽偨Y(jié)說(shuō)。

    來(lái)源:中國(guó)科學(xué)報(bào)

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